Hidden orders and magnetism studied by Raman spectroscopy under extreme conditions
Ordres cachés et magnétisme étudiés par spectroscopie Raman en conditions extrêmes
Résumé
New electronic phases, the so-called "exotic phases", where the order parameter isn’t
clearly identified, sometimes appear at low temperature and/or under high pressure in the
matter. This thesis focuses on the study by Raman spectroscopy of these exotic orders in
the URu2Si2 and PrRu4P12 compounds and of the magnetism in the multiferroïc compound
BiFeO3 . For this purpose, we developed a new Raman spectroscopy set-up probing very low
energy excitations (1 meV) under high pressure (20 GPa) and at low temperature (3 K). In
the PrRu4P12 skutterudite, we followed crystal field excitations and phonon modes under
pressure up to 17 GPa. Our results confirm that the lattice dynamic is a side effect of the
metal-insulator transition. However, they refute current theories that explain the electronic
order’s evolution under pressure based on crystal field levels inversion. They underline the
possible existence of magnetism under pressure. The URu2Si2 compound has been studied
at room pressure and low temperature. We observe new signatures of the hidden order
phase consisting of a very narrow excitation and a low energy gap, both only seen in the
A2g symmetry. The study of the electronic response and of the lattice dynamic shows the
influence of the anisotropy on the Kondo physics. Finally, combining Raman measurements
under pressure at room temperature, numerical simulations and theoretical calculations, we
provide a global understanding of BiFeO3’s magnetism through its various structural phases
up to 12 GPa.
Outre le magnétisme classique, de nouvelles phases électroniques, dites "exotiques", dont
le paramètre d’ordre n’est pas clairement identifié, apparaissent parfois dans la matière à
basse température et/ou sous pression. Cette thèse porte sur l’étude de ces ordres exotiques
dans les matériaux URu2Si2 et PrRu4P12 et du magnétisme dans le composé multiférroïque
BiFeO3 par spectroscopie Raman. Pour cela, nous avons développé un nouveau dispositif
de spectroscopie Raman des excitations de très basses énergies (1 meV) sous haute pression
(20 GPa) et à basse température (3 K). Dans la skutterudite PrRu4P12, nous avons suivi
l’évolution en pression des excitations de champ cristallin et des phonons jusqu’à 17 GPa.
Nos résultats confirment le fait que la dynamique de réseau est un effet secondaire de la
transition métal-isolant. En revanche, ils infirment les théories actuelles expliquant l’évolution
de l’ordre électronique sous pression, basées sur un croisement de niveaux de champ cristallin.
Ils pointent une possible présence de magnétisme sous pression. Le composé URu2Si2 a été
étudié à pression ambiante et basse température. Nous observons de nouvelles signatures
de la phase d’ordre caché, à savoir une excitation étroite et un gap de basse énergie, et ce,
uniquement dans la symétrie A2g. L’étude de la réponse électronique et de la dynamique de
réseau montre l’influence de l’anisotropie de la physique Kondo. Enfin, grâce à la combinaison
de notre mesure Raman sous pression à température ambiante, d’une simulation numérique et
d’un calcul théorique, nous proposons une compréhension globale du magnétisme de BiFeO3 à
travers ses différentes phases structurales jusqu’à 12 GPa.