Carbon dioxide (CO2) Valorization by Mineral Storage and Abiotic Hydrocarbons Generation
Valorisation du dioxyde de carbone (CO2) par le stockage de minéraux et la production d'hydrocarbures abiotiques
Résumé
This study examined hydrogen production, CO2 storage and abiotic hydrocarbon generation during
gas-water-rock interactions by conducting hydrothermal experiments. The first part of this manuscript
presents the simultaneous CO2 sequestration and hydrogen production by reacting New Caledonian
mine tailings with CO2 saturated water at 473 K
Cette étude a porté sur la production d’hydrogène, le stockage de CO2 et la production
d’hydrocarbures abiotiques dus aux interactions gaz-eau-roche lors d’expériences hydrothermales. La
première partie du manuscrit présente la séquestration de CO2 et la production de H2 simultanées lors
de la réaction de résidus miniers de Nouvelle-Calédonie avec de l’eau saturée en CO2 à 473 K < T <
573 K et 15 MPa < PCO2 < 30 MPa. Les résultats montrent que les meilleures conditions pour ces
deux réactions sont 523 K < T < 540 K à 30 MPa, où 320.5g de CO2 sont capturés sous forme de
magnésite riche en fer ((Mg,Fe)CO3), et où 0.57g de H2 par kilogramme de résidu minier sont
produits. En outre, en considérant la production annuelle de résidus miniers et d’émissions de CO2 en
Nouvelle-Calédonie, la méthode proposée permettrait de potentiellement capturer ~90 % des
émissions totales de CO2. De plus, la production de H2 pourrait contribuer à hauteur de 10% de la
consommation énergétique annuelle. L’étude avancée des produits secondaires et leurs interfaces
mineral-eau à l’échelle nanométrique nous indique que les réactions ont lieu en dissolvant les résidus
miniers puis en précipitant de la magnésite riche en fer, des minéraux argileux smectites (nontronite,
vermiculite), des traces d’oxydes de fer et de silice amorphe. Bien que les phyllosilicates et la silice
amorphe pourraient potentiellement agir comme des films de passivation réduisant la cinétique de
dissolution et par conséquence le stockage de CO2 et la production de H2, nos expériences montrent
que la réactivité des résidus miniers de Nouvelle-Calédonie peut être réduite par la présence de verre.
La seconde partie du manuscrit présente l’interaction entre le CO2 dissout et le H2 pendant la synthèse
d’hydrocarbures abiotiques, notamment la réaction de Fischer-Tropsch (FTT) en présence de deux
catalyseurs potentiels que l’on trouve dans les systèmes naturels : la sphalerite (ZnS) et la marcasite
(FeS2). Les expériences ont été conduites à 573 K et 30 MPa dans des capsules en or placées dans un
autoclave. L’hydrogène nécessaire à la réaction provient par l’oxydation-Fe2+ des minéraux tels que
l’olivine (Mg1.80Fe0.2SiO4), la fayalite (Fe2SiO4) et la chlorite riche en fer ou chamosite
(6Fe5Al(AlSi3)O10(OH)8). La production de méthane (CH4) lors des expériences est d’un ordre de
grandeur supérieur à ce qui a été rapporté dans la littérature lorsque de la magnetite et de la chromite
ont été utilisées comme catalyseur, et est du même ordre de grandeur que lors de l’utilisation des
catalyseurs pentlandite et alliages Fe-Ni. En revanche, le faible taux de conversion de carbone
inorganique en carbone organique et la distribution Shulz-Flory des alcanes C1-C4 nous montrent que
la sphalerite et la marcasite ne catalysent pas explicitement la réaction FFT d’hydrocarbures dans les
conditions des expériences.
Origine : Fichiers produits par l'(les) auteur(s)
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Soumis le : vendredi 11 octobre 2019-10:51:12
Dernière modification le : mardi 12 mars 2024-15:54:17
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- HAL Id : tel-02312280 , version 1
Citer
Kanchana Kularatne. Carbon dioxide (CO2) Valorization by Mineral Storage and Abiotic Hydrocarbons Generation. Geochemistry. IFP Energies Nouvelles, Rueil Malmaison, 2018. English. ⟨NNT : ⟩. ⟨tel-02312280⟩
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