Physico-chemical study of mixed oxides elaborated from layered double hydroxides. Application to the synthesis of carbon nanofilaments.
Etude physico-chimique d'oxydes mixtes issus d'hydroxydes doubles lamellaires. Application à la synthèse de nanofilaments de carbone.
Résumé
The Lamellar Double Hydroxides (LDH) have many uses because of their lamellar structure and the diversity of their composition. This work underlines the potentialities of the LDH when they are used as mixed oxides precursor being able to be active in acido-basic or oxydo-reduction catalysis.
The first part relates to the study of a series of oxides containing nickel, copper, magnesium and aluminium, obtained by calcination of the parent LDH at 450°C. The detailed structural characterization and the study of the acido-basicity of mixed oxides, according to their composition, was carried out. These studies are based on the use of various complementary physico-chemical methods giving informations about the structure, the composition and the morphology of the prepared oxides crystals (XRD, TGA, chemical analyses, XPS...), or they allow the knowledge of their acido-basic properties (adsorption of molecules probes followed by microcalorimetry and XPS experiments).
The second part of the report is devoted to the use of mixed oxides obtained after calcination at 800°C for the synthesis of carbon nanofilaments obtained from the catalytic decomposition of methane. After a detailed study of the used mixed oxides, the produced carbon nanofilaments were characterized using various analytical techniques, particularly the transmission electronic microscopy. The physico-chemical data obtained have highlighted the relations between the characteristics of the used catalyst (composition, synthesis mode, properties...) and the type (nature and texture) of the obtained carbon nanofilaments (tubes, fibers).
The first part relates to the study of a series of oxides containing nickel, copper, magnesium and aluminium, obtained by calcination of the parent LDH at 450°C. The detailed structural characterization and the study of the acido-basicity of mixed oxides, according to their composition, was carried out. These studies are based on the use of various complementary physico-chemical methods giving informations about the structure, the composition and the morphology of the prepared oxides crystals (XRD, TGA, chemical analyses, XPS...), or they allow the knowledge of their acido-basic properties (adsorption of molecules probes followed by microcalorimetry and XPS experiments).
The second part of the report is devoted to the use of mixed oxides obtained after calcination at 800°C for the synthesis of carbon nanofilaments obtained from the catalytic decomposition of methane. After a detailed study of the used mixed oxides, the produced carbon nanofilaments were characterized using various analytical techniques, particularly the transmission electronic microscopy. The physico-chemical data obtained have highlighted the relations between the characteristics of the used catalyst (composition, synthesis mode, properties...) and the type (nature and texture) of the obtained carbon nanofilaments (tubes, fibers).
Les Hydroxydes Doubles Lamellaires (HDL) présentent de nombreux domaines d'application en rapport avec leur structure lamellaire et la diversité de leur de composition. Ce travail souligne les potentialités des HDL lorsqu'ils sont utilisés comme précurseurs d'oxydes mixtes pouvant intervenir en catalyse hétérogène acido-basique ou d'oxydo-réduction.
La première partie du mémoire concerne l'étude d'une série d'oxydes à base de nickel, cuivre, magnésium et aluminium, obtenus par calcination des HDL précurseurs à 450°C. La caractérisation structurale et l'étude de l'acido-basicité des oxydes mixtes en fonction de leur composition ont été réalisées. Elles s'appuient sur l'utilisation complémentaire de différentes méthodes analytiques physico-chimiques donnant accès à des informations concernant à la fois la structure, la composition et la morphologie des cristaux obtenus(DRX, ATG, analyse chimique, SPX...), ou permettant la caractérisation de leurs propriétés acido-basiques (adsorption de molécules sondes suivie par microcalorimétrie et SPX).
La seconde partie du travail est consacrée à l'utilisation des oxydes mixtes obtenus après calcination à 800°C pour la synthèse de nanofilaments de carbone à partir de la décomposition catalytique du méthane. Après une étude détaillée des oxydes mixtes, les nanofilaments produits ont été caractérisés à l'aide de différentes techniques, notamment la microscopie électronique à transmission. Les données physico-chimiques obtenues ont mis en évidence les relations entre les caractéristiques du catalyseur (composition, mode de synthèse, propriétés...) et le type des nanofilaments (tubes, fibres) obtenus.
La première partie du mémoire concerne l'étude d'une série d'oxydes à base de nickel, cuivre, magnésium et aluminium, obtenus par calcination des HDL précurseurs à 450°C. La caractérisation structurale et l'étude de l'acido-basicité des oxydes mixtes en fonction de leur composition ont été réalisées. Elles s'appuient sur l'utilisation complémentaire de différentes méthodes analytiques physico-chimiques donnant accès à des informations concernant à la fois la structure, la composition et la morphologie des cristaux obtenus(DRX, ATG, analyse chimique, SPX...), ou permettant la caractérisation de leurs propriétés acido-basiques (adsorption de molécules sondes suivie par microcalorimétrie et SPX).
La seconde partie du travail est consacrée à l'utilisation des oxydes mixtes obtenus après calcination à 800°C pour la synthèse de nanofilaments de carbone à partir de la décomposition catalytique du méthane. Après une étude détaillée des oxydes mixtes, les nanofilaments produits ont été caractérisés à l'aide de différentes techniques, notamment la microscopie électronique à transmission. Les données physico-chimiques obtenues ont mis en évidence les relations entre les caractéristiques du catalyseur (composition, mode de synthèse, propriétés...) et le type des nanofilaments (tubes, fibres) obtenus.