Optical steering and monitoring of the organization of nonlinear and luminescent chromophores

Manipulation optique de l'organisation de chromophores non-linéaires et luminescents

Sébastien Bidault (1)

1 LPQM - Laboratoire de Photonique Quantique et Moléculaire

Polymer thin films doped with nonlinear and luminescent chromophores were poled by an all-optical process based on the interference of multiphoton absorption pathways. This holographic technique enabled us to imprint locally controlled nonlinear and luminescence anisotropies in organic materials by governing the photoinduced molecular distribution through the polarization state of the exciting laser beams. The symmetry and the dynamics of the odd and even order parameters of the induced distribution were studied theoretically and experimentally using an irreducible spherical tensor-based formalism jointly applied to the molecular polarizabilities and field tensors. Excitation transfer processes between neighboring molecules were demonstrated and analyzed. The nonlinear polarization responses of poled assemblies of octupolar organometallic molecules were discussed using a valence bond-charge transfer model describing the molecular polarisability tensors. This research leads to interesting perspectives in the field of nonlinear holographic storage, which is experimentally demonstrated at the microscopic scale in this work.

Nous avons utilisé une technique d'orientation tout-optique pour manipuler l'organisation de chromophores non-linéaires et luminescents dans des couches minces polymères par interférence de chemins d'absorption multiphotoniques. Cette procédure holographique nous a permis d'inscrire localement des anisotropies de non-linéarité et de luminescence prédéterminées dans des matériaux organiques en contrôlant l'état de polarisation des champs incidents. La symétrie et la dynamique des ordres orientationnels pairs et impairs ont été étudiées théoriquement et expérimentalement en utilisant un formalisme sphérique irréductible appliqué aux susceptibilités moléculaires et aux tenseurs champs. Des processus de transfert d'excitation entre chromophores voisins ont été démontrés et discutés. Les réponses en polarisation des signaux non-linéaires générés par des ensembles orientés d'octupôles ont été analysées en utilisant un modèle analytique du type valence bond-charge transfer décrivant les polarisabilités moléculaires. Ce travail ouvre des pers-pectives intéressantes pour le stockage holographique non-linéaire de l'information optique qui est démontré ici à l'échelle du micromètre.

Mots clés: Quadratic NLO; organic materials; all-optical poling; spherical decomposition; two-photon fluorescence; nonlinear holography; analytical models of molecular susceptibilities

Mots clés: ONL quadratique; matériaux organiques; orientation tout-optique; décomposition sphérique; fluorescence à deux photons; octupôles; holographie non-linéaire; modèle analytique des susceptibilités moléculaires

Domaines: Physique Atomique [physics.atom-ph]; Physique [physics]

Sébastien Bidault. Manipulation optique de l'organisation de chromophores non-linéaires et luminescents. Physique Atomique [physics.atom-ph]. École normale supérieure de Cachan - ENS Cachan, 2004. Français. ⟨NNT : ⟩. ⟨tel-00008635⟩