Nouvelles matrices vitrocéramiques silicatées renfermant de la zirconolite (CaZrTi2O7) destinées au confinement des déchets nucléaires à vie longue

Pascal Loiseau (1) , Daniel Caurant (1) , Noël Baffier (1) , Catherine Fillet

1 LCAES - Laboratoire de Chimie Appliquée de l'État Solide

Les recherches actuelles menées dans le domaine du confinement des déchets nucléaires de haute activité tant civils (séparation poussée des radionucléides à vie longue issus des déchets de l'aval du cycle électronucléaire) que militaires (problèmes posés par les excédents de plutonium militaire) tendent au développement de nouvelles matrices destinées au confinement spécifique de radionucléides particuliers. C'est ainsi que des matrices particulièrement adaptées au confinement de radionucléides à vie longue tels que les actinides mineurs (neptunium, americium et curium) et le plutonium sont recherchées. Dans cette optique, le développement de vitrocéramiques constituées à la fois d'une phase vitreuse et d'une phase cristalline dispersée au sein de cette dernière est particulièrement intéressant dans le cas où ces deux phases présentent de très bonnes propriétés de comportement à long terme (tenue à la lixiviation et à l'auto-irradiation). On cherchera en particulier à réaliser un confinement préférentiel des radionucléides dans la phase cristalline afin de bénéficier d'une double barrière de confinement. Dans le cadre de cet article nous nous sommes intéressés à la préparation et à la caractérisation de vitrocéramiques silicatées destinées au confinement des actinides, obtenues par dévitrification contrôlée d'un verre d'aluminosilicate de calcium contenant des proportions notables de TiO2 et de ZrO2 afin de conduire à la cristallisation de zirconolite (CaZrTi2O7) au sein du verre. Cette phase cristalline est particulièrement adaptée à notre problématique en raison de ses propriétés exceptionnelles (capacité de confinement des actinides naturels et artificiels et des lanthanides). Les conditions de formation de cette phase au sein du verre (température de croissance cristalline) et sa capacité à incorporer des radionucléides (simulés dans notre cas par du néodyme inactif) ont été étudiées. En outre la formation de phases cristallines silicatées (titanite et anorthite) par nucléation hétérogène à partir de la surface du verre a été observée. Nous présentons ici les principaux résultats concernant la microstructure, la structure et la composition des vitrocéramiques obtenues.

Mots clés: zirconolite; vitrocéramique; actinides mineurs; déchets nucléaires; cristallisation

Domaines: Science des matériaux [cond-mat.mtrl-sci]; Matériaux

Pascal Loiseau, Daniel Caurant, Noël Baffier, Catherine Fillet. Nouvelles matrices vitrocéramiques silicatées renfermant de la zirconolite (CaZrTi2O7) destinées au confinement des déchets nucléaires à vie longue. Verre, 2001, 7 (1), pp.8. ⟨hal-00177969⟩