Étude des propriétés optiques et spectroscopiques de nanorods dopés au lanthanide pour des applications de nanosondes en champ proche
Study of optical and spectroscopic properties of lanthanide-doped nanorods for near-field nanoprobing applications
Résumé
Lanthanide-doped nanoparticles constitute a versatile family of photoluminescent local nanoprobes. In this work, we study the photoluminescence of Eu3+-doped NaYF4 nanorods characterized by highly polarized spectra. We develop a full theoretical model and paraxial approximation for nanorod dipole emission. We measure the photoluminescence of individual nanorods by fluorescence confocal microscopy and determine some of their intrinsic optical properties. We also determine the nature (electric or magnetic) and orientations of dipoles moments of the optical transitions used for nanoprobing in the visible range.In addition to the full theoretical model and the paraxial approximation, Fourier microscopy provides a third method to determine the dipole moment angle and but also gives access to the efective height of the nanorods. We also clarify the role of the electric and magnetic transition, including Stark sublevels in the formation of the Fourier plane images, in contrast to the literature.Finally, we use the nanorods as probes for the local density of optical states by performing a Drexhage-like experiment. We study the photoluminescence emitted by the nanorods, focusing on the transitions 5D0 →7F1, 5D0 →7F2 and 5D0 →7F4, as a function of the distance to a gold mirror. We determine the branching electric/magnetic ratios, the oscillators strengths and the quantum yield of these transitions. We finally demonstrate that the nanorods can be used as a vectorial probe of the electric and magnetic contributions to the local density of optical states (LDOS).
Les nanoparticules dopées aux lanthanides constituent une famille polyvalente de nanosondes locales photoluminescentes. Dans ce travail, nous étudions la photoluminescence de nanobâtonnets de NaYF4 dopés à l'Eu3+ caractérisée par un spectre fortement polarisé. Nous développons un modèle théorique complet et une approximation paraxiale de l'émission dipolaire des nanobâtonnets. Nous mesurons la photoluminescence de nanobâtonnets individuels par microscopie confocale de fuorescence et déterminons certaines de leurs propriétés optiques intrinsèques. Nous déterminons également la nature (électrique ou magnétique) et les orientations des moments dipolaires des transitions optiques utiles comme sonde locale dans le domaine visible.En plus du modèle théorique complet et de l'approximation paraxiale, la microscopie de Fourier fournit une troisième méthode pour déterminer l'angle du moment dipolaire, tout en donnant également accès à la hauteur efective des nanobâtonnets. Nous clarfiions également le rôle de la transition électrique et magnétique, y compris les sous-niveaux de Stark dans la formation des images du plan de Fourier, pas pris en compte dans la littérature.En fin, nous utilisons les nanobâtonnets comme sondes pour la densité locale des états optiques en réalisant une expérience de Drexhage. Nous étudions la photoluminescence émise par les nanobâtonnets, en nous concentrant sur les transitions 5D0 →7F1, 5D0 →7F2 et 5D0 →7F4, en fonction de la distance à un miroir en or. Nous déterminons les rapports de branchement électrique/magnétique, les forces des oscillateurs et le rendement quantique de ces transitions. Nous démontrons que les nanobâtonnets peuvent être utilisés comme une sonde vectorielle des contributions électriques et magnétiques à la densité locale d'états optiques (LDOS).
Origine : Version validée par le jury (STAR)