Ingénierie de la frustration magnétique à travers les impuretés
Engineering magnetic frustration with impurities
Résumé
In highly frustrated magnetism, it is usually believed that pristine crystals are necessary, and impurities are unwanted perturbations. Our motivation here is to take the opposing view, and use impurities as a tool to design the properties of frustrated magnets. Motivated by experiments on the rare-earth pyrochlore oxide Er_{2}Ti_{2−x}Sn_{x}O_{7}, the idea is to tune the Hamiltonian of our system via non-magnetic dilution x; in other words, to use impurities as a knob to explore unknown parts of the phase diagram. This approach brings us at the frontier between geometric frustration and spin glasses.Chapter 1 is an introduction that summarises the literature in the field : Paradigmatic models for frustrated magnets, work done on pure pyrochlore oxides (Er2Sn2O7 and Er2Ti2O7), spin glasses, classical spin liquids, the relevant experimental techniques etc.The numerical formalism (Monte Carlo simulations) to probe frustrated magnetism are outlined in Chapter 2 along with the algorithmic details.In Chapter 3, we report our results on the phase diagram of Er_{2}Ti_{2−x}Sn_{x}O_{7} for 0 ≤ x ≤ 2, using classical Monte-Carlo simulations. To build a detailed theory, we extract from simulations the specific heat, susceptibility, neutron-scattering structure factor, microscopic fluctuations and spin dynamics. Our calculations reproduce the shape of the experimental phase diagram, with a competition between Γ5 and Palmer-Chalker antiferromagnetic orders. A pronounced asymmetry in favour of Γ5 was experimentally observed, that we explain when connecting this non-magnetic dilution to the pristine phase diagram without disorder. Depending on the type of disorder used in our model, an intermediate spin-glass phase takes place where magnetic order disappears.Chapter 4 is a phenomenological extension of the quenched disorder model (used in chapter 3) to classical spin liquids (Heisenberg antiferromagnetic and spin liquid with pinch-line singularities ). We tune the properties from one to the other via quenched disorder. We analyze the microscopic properties and the dynamical structure factor for our model.We summarize our findings and future work in Chapter 5 along with an appendix at the end.
Dans le magnétisme hautement frustré, on pense généralement que des cristaux vierges sont nécessaires et que les impuretés sont des perturbations indésirables. Notre motivation ici est de prendre le point de vue opposé et d’utiliser les impuretés comme un outil pour concevoir les propriétés des aimants frustrés. Motivée par des expériences sur l’oxyde de pyrochlorede terre rare Er2Ti2−xSnxO7 , l’idée est d’accorder l’hamiltonien de notre système via une dilution non magnétique x ; en d’autres termes, utiliser les impuretés comme bouton pour explorer les parties inconnues du diagramme de phase. Cette approche nous amène à la frontière entre la frustration géométrique et les lunettes de spin.Chapitre 1 explore la littérature sur le magnétisme frustré : Modèles paradigmatiques pour les aimants frustrés, travaux effectués sur les oxydes de pyrochlore purs (Er2Sn2O7 etEr2Ti2O7), verres de spin, liquides de spin classiques, techniques expérimentales, etc. Le formalisme numérique (simulations de Monte Carlo) pour sonder le magnétisme frustré est décrit dans le Chapitre 2 avec les détails algorithmiques. Dans le Chapitre 3, nous rapportons le diagramme de phase de Er2Ti2−xSnxO7 pour0 ≤ x ≤ 2, en utilisant le Monte classique -Simulations Carlo. Pour construire une théorie détaillée, nous extrayons des simulations la chaleur spécifique, la susceptibilité, le facteur de structure de diffusion des neutrons, les fluctuations microscopiques et la dynamique de spin. Nos calculs reproduisent la forme du diagramme de phase expérimental, avec une compétition entre les ordres antiferromagnétiques Γ5 et Palmer-Chalker. Selon le type de désordre utilisé dans notre modèle, une phase intermédiaire de verre de spin a lieu où l’ordre magnétique disparaît. Une asymétrie prononcée en faveur de Γ5 est observée, que nous expliquons en reliant cette dilution non magnétique au diagramme de phase générique du plus proche voisin sur le pyrochlore. Chapitre 4 est une extension phénoménologique du modèle de désordre quenched (utilisé au chapitre 3) aux liquides de spin classiques (liquide antiferromagnétique de Heisenberg et tensor spin liquide). Nous essayons d’établir une connexion de l’un à l’autre via le désordre éteint. Nous analysons les propriétés microscopiques et le facteur de structure dynamique pour notre modèle. Nous résumons nos découvertes et nos travaux futurs dans le Chapitre 5 avec une annexe à la fin.
Origine : Version validée par le jury (STAR)