DFT modeling of the electronic and magnetic structures and chemical bonding properties of intermetallic hydrides

Modélisation au sein de la DFT des propriétés des structures électronique et magnétique et de liaison chimique des Hydrures d'Intermétalliques

Adel F. Al Alam (1)

1 ICMCB - Institut de Chimie de la Matière Condensée de Bordeaux

This thesis presents an ab initio study of several classes of intermetallics and their hydrides. These compounds are interesting from both a fundamental and an applied points of view. To achieve this aim two complementary methods, constructed within the DFT, were chosen : (i) pseudo potential based VASP for geometry optimization, structural investigations and electron localization mapping (ELF), and (ii) all-electrons ASW method for a detailed description of the electronic structure, chemical bonding properties following different schemes as well as quantities depending on core electrons such as the hyperfine field. A special interest is given with respect to the interplay between magnetovolume and chemical interactions (metal-H) effects within the following hydrided systems : binary Laves (e.g. ScFe2) and Haucke (e.g. LaNi5) phases on one hand, and ternary cerium based (e.g. CeRhSn) and uranium based (e.g. U2Ni2Sn) alloys on the other hand.

aCette thèse présente une étude modélisatrice de différentes familles d'intermétalliques et de leurs hydrures qui présentent un intérêt à la fois fondamental et appliqué. Deux méthodes complémentaires construites au sein de la théorie de la fonctionnelle densité (DFT) ont été choisies : d'une part celle à base de pseudo potentiels (VASP) pour l'optimisation géométrique, la recherche structurale et la cartographie de localisation électronique (ELF), d'autre part celle de type "tous-électrons" (ASW), pour une description détaillée de la structure électronique, des propriétés de liaison chimique suivant différents schémas et des quantités impliquant les électrons de c\oe ur comme le champ hyperfin. Un accent particulier est mis sur les rôles compétitifs des effets magnétovolumiques par rapport à ceux chimiques (liaison métal-H) dans les phases hydrurées, binaires de Laves (ex. ScFe2) et de Haucke (ex. LaNi5) et ternaires à base de cérium (ex. CeRhSn) et d'uranium (ex. U2Ni2Sn).

Mots clés: DFT; Hydrides; Intermetallic; Magnetism; Modelization; Chemical bonds

Mots clés: Méthode tous-électrons; Hydrures d'intermétalliques; Phases de Haucke; Phases de Laves; Méthode pseudopotentiel; Effet magnétovolumique; Liaison chimique; Magnétisme itinérant et localisé; Théorie de Stoner du champ moyen; Terme de contact de Fermi; Magnétisme covalent

Domaines: Matériaux

Adel F. Al Alam. Modélisation au sein de la DFT des propriétés des structures électronique et magnétique et de liaison chimique des Hydrures d'Intermétalliques. Matériaux. Université Sciences et Technologies - Bordeaux I, 2009. Français. ⟨NNT : ⟩. ⟨tel-00403205⟩