Nouveaux tantalates ferroélectriques de type bronze quadratique de tungstène : de la structure aux propriétés physiques
Résumé
This work deals with the synthesis and the characterization of new ferroelectric materials with tetragonal tungsten bronze type structure containing lead and tantalum. By the way of theoretical calculations, a correlation between Curie temperature and chemical bonding was evidenced. Moreover, ceramics studied present others features such as a relaxor behavior and/or a high frequency relaxation and/or an ionic conductivity. With the assistance of experimental means (dielectric measurements over a wide range of both frequency and temperature, complex impedance spectroscopy measurements, X-ray diffraction analysis, structure determinations, Raman spectroscopy) and theoretical ones (EHTB and combinatorial calculations) relations between structure and physical properties were established. All results described constitute a contribution to the study of ferroelectric materials with TTB structure. They point out the wide range of parameters which can be modified to optimize a composition for a specific application.
Ce travail concerne la synthèse et la caractérisation de nouveaux matériaux ferroélectriques de structure de type bronze quadratique de tungstène (TTB) à base de plomb et de tantale. A l'aide de calculs théoriques, une corrélation entre température de Curie et liaison chimique a été mise en évidence. Les céramiques étudiées présentent en outre d'autres caractéristiques telles qu'un comportement de type relaxeur ferroélectrique et/ou une relaxation hyperfréquence et/ou une conductivité ionique. D'importants moyens expérimentaux (mesures diélectriques en large gamme de fréquence, mesures par spectroscopie d'impédance, diffraction des rayons X, affinements structuraux, spectroscopie Raman) et théoriques (calculs basés sur la méthode de Hückel Etendue et calculs combinatoires) nous ont permis d'établir des relations étroites entre structure et propriétés physiques. L'ensemble des résultats décrits dans cette thèse constitue une contribution à l'étude des matériaux ferroélectriques de structure de type TTB. Ils ont montré la grande variété des paramètres sur lesquels il est possible d'agir afin d'optimiser les compositions en vue d'une application spécifique.