Towards a more direct and innovative route to manufacture nuclear fuel pellets : feasibility study of a pressure slip casting process
Vers une voie plus directe et innovante pour la fabrication des pastilles de combustible nucléaire : étude de la faisabilité d’un procédé de coulage sous pression
Résumé
In France, the closure of the nuclear fuel cycle leads to the re-fabrication of a mixed U-Pu fuel, called MOX. The percentages of recoverable materials in this used fuel are 96% Uranium and 1% plutonium by weight the rest being non-recoverable fission products. After a step of precipitation and filtration of actinides at the end of the treatment, the solid products are then dried, calcined and compressed to obtain oxide pellets. The final shaping operations are currently carried out in a dry operating mode.The aim of this thesis is to study an ultra-direct route coupling the steps of (i) solid-liquid separation (ii) wet shaping. The work is performed on inactive model solids.Particles exhibiting different micron size distribution and shapes were chosen in order to mimic different solids that can be encountered in the nuclear fuel recycling process. A first axial filtration study was conducted, in static mode (compression-permeability cell) and then in dynamic mode (miniaturized filtration cell FPT). Five shapes were analyzed: rutile aggregates, calcite cubes and sheets, aragonite acicular particles and cerium oxalate agglomerates. Although the experimental setup seems to have an influence on the measurement of filtration parameters, such as flow resistance and compressibility, the compression-permeability cell allows the observation of the progressive rearrangement of particles in the porous medium. The influence of the extend of the size distribution of these micron particles on the permeability of the porous medium is more significant than that of the shape.A full-scale pressure slip casting pilot was designed, built and installed. Two injection modes were tested to evaluate the interest of a high pressure consolidation with highly solid loaded suspensions (>30%vol): low pressure injection by direct pressurization and direct injection by low and high pressure by water pressurization. A study of the solid-liquid separation of non-formulated suspensions was performed to analyze the evolution of the permeability of the wet filter cake and the filling rate in the radial casting cell. To prevent sedimentation of the suspension, a formulation study was performed in a photo-centrifuge. The rheological behavior of the suspensions and the demolding of the greens were also analyzed. In the pilot set up, the influence of formulation parameters such as the dispersant content and the solid load was studied to ensure the casting at different pressures. The high pressure by water pressurization and the modification of the material of the membrane media do not bring any advantage on the flow rate of the filtrate and on the density of the obtained greens.The porosity and mechanical strength were then measured on the produced pellets. The most symmetrical shape tested (cubic) combined with a wide particle size distribution is recommended for the manufacturing of dense green pellets exhibiting sufficient mechanical strength to consider the downstream thermal treatment operations.
En France, la fermeture du cycle du combustible nucléaire conduit à re-fabriquer un combustible mixte U-Pu, appelé MOX. Les pourcentages de matière valorisable dans ce combustible usagé sont de 96% poids d’Uranium et de 1% poids de plutonium, le restant étant des produits de fission non valorisables. Après une étape de précipitation et de filtration des actinides en fin de traitement, les produits solides sont ensuite séchés, calcinés et comprimés afin d’obtenir des pastilles d’oxyde. L’ensemble des opérations finales de mise en forme est actuellement réalisé en voie sèche.L'objet de la thèse est d'étudier une voie ultra-directe couplant les étapes de (i) séparation solide-liquide (ii) mise en forme en voie humide. Les travaux sont réalisés sur des solides modèles, en mode inactif.Des particules de distribution de taille micronique et de faciès différents ont été choisies afin de pouvoir mimer différents solides qui peuvent être rencontrés dans le procédé de recyclage de combustible nucléaire. Une première étude de filtration axiale a été menée, en mode statique (cellule de compression-perméabilité) puis en mode dynamique (cellule de filtration miniaturisée FPT). Cinq faciès ont été analysés : granulats de rutile, cubes et feuillets de calcite, bâtonnets d’aragonite et agglomérats d’oxalate de cérium. Bien que le dispositif expérimental semble avoir une influence sur la mesure des grandeurs de filtration, telles que la résistance à l’écoulement et la compressibilité, la cellule de compression-perméabilité permet l’observation du réarrangement progressif des particules dans le milieu poreux. L’influence de l’étendue granulométrique de ces particules microniques sur la perméabilité du milieu poreux est plus significative que celle du faciès.Un pilote à l'échelle 1 de coulage sous pression a été conçu, réalisé puis installé. Deux modes d’injection ont été testés pour évaluer l’intérêt d’une consolidation à forte pression avec des suspensions fortement chargées en solide (>30%vol) : injection à basse pression par pressurisation directe et injection directe à basse puis forte pression par pressurisation à l’eau. Une étude de la séparation solide-liquide des suspensions non-formulées a été réalisée pour analyser l’évolution de la perméabilité du gâteau humide de filtration et de la vitesse de remplissage dans la cellule radiale de mise en forme. Pour prévenir la sédimentation de la suspension, une étude de formulation a été conduite en photo-centrifugeuse. Le comportement rhéologique des suspensions et le démoulage des crus sont aussi analysés. Dans le pilote, l’influence des paramètres de formulation comme le taux de dispersant et la charge de solide est étudiée pour assurer le coulage à différentes pressions. La mise en haute pression par pressurisation à l’eau et la modification du matériau de la membrane support n’apportent pas d’avantage sur la rapidité de l’évacuation de filtrat liquide et sur la densité du cru obtenu.La porosité et la résistance mécanique sont ensuite mesurées sur les pastilles produites. Pour une pression d’injection modérée de 5 bar, c’est le faciès le plus symétrique testé (cubique) combiné à une dispersion granulométrique la plus étalée qui est recommandé pour la fabrication de pastilles crues denses et suffisamment résistantes pour envisager les opérations ultérieures de traitement thermique.
Origine : Version validée par le jury (STAR)