Thallium and radium mobility in the environment
Mobilité du thallium et du radium dans l'environnement
Résumé
Thallium and Radium are two harmful pollutants with a natural cycle modified by anthropogenic releases. Consequences on these cycles are not completely predictable. Besides, while radium speciation is well known, thallium’s is much less studied. For both Ra and Tl, interactions with natural organic matter are unknown and similar observations are valid for Tl regarding clay minerals. The main purpose of this work was to characterize processes involved in Tl and Ra adsorption/complexation with different phases and their impact on each element cycles.
Ra and Tl complexation with a purified humic acid was studied with an experimental device called Donnan Membrane Technique and then described with the NICA-Donnan Model. A similar approach was used while studying Tl sorption on two clay minerals, illite du Puy and Wyoming smectite. Thus, batch experiments were coupled with modelling by ion exchange theory in order to describe Tl interactions with these clay minerals. All these results generated new constants for thallium and radium and allowed new interpretations regarding their speciation in natural waters and soil solutions.
Finally, to study the fate of radium at various natural interfaces (e.g. water-sediment), an in-situ passive sensor was tested to measure Ra. Consequently, the second purpose of this study was to address sensor possible limitations at various redox, in changing concentrations over time or regarding competitive effects with major cations in solutions.
Le thallium et le radium sont deux polluants dont le cycle naturel peut être perturbé par les activités anthropiques et dont les conséquences sur leur dispersion ne sont pas encore totalement prédictibles. Tandis que la spéciation du radium est bien connue, celle du thallium reste relativement méconnue, principalement en ce qui concerne les interactions entre le thallium et le radium et la matière organique naturelle. De plus, dans le cas du thallium, ces mêmes constats sont apparus vis-à-vis des minéraux argileux. Le but de cette thèse est donc de comprendre les processus intervenant dans l’adsorption/complexation avec ces phases et la place qu’occupent ces interactions dans le cycle de ces éléments.
La complexation du radium et du thallium avec un acide humique purifié a ainsi été étudiée en utilisant un dispositif expérimental appelé Donnan Membrane Technique. Cette complexation a ensuite été décrite à l’aide du modèle NICA-Donnan. La sorption du thallium sur deux argiles de références (illite du Puy et Smectite du Wyoming) a également été étudiée en couplant des expériences en « batch » avec une modélisation de ces interactions par la théorie des échanges d’ions. L’ensemble de ces résultats ont permis d’extraire des constantes pour Tl et Ra et ainsi de permettre de nouvelles interprétations dans la spéciation de ces deux éléments, dans les solutions de sols et les eaux naturelles.
Enfin, dans un souci d’étudier le devenir du radium aux interfaces naturelles, un capteur in-situ adapté à la mesure du radium à ces interfaces a été testé. Les limites de fonctionnement du capteur dans conditions changeantes de concentrations, de redox ou encore vis-à-vis des effets de compétitions par rapport aux cations majeurs ont été étudiées.
Origine : Fichiers produits par l'(les) auteur(s)