Etude théorique de l'aspect microscopique de la capture et du stockage de CO2 par les zéolites : étude des clusters de Zn-Imidazole et triazole avec CO2

Résumé : Plusieurs études expérimentales et théoriques ont montré la capacité des structures de type zéolites (zeolitic "imidazolate, triazole" frameworks ou ZIFs) à capturer le CO2. Dans cette étude, nous nous intéresserons à l’interaction de CO2 avec une sous entité des ZIFs i.g. les complexes entre l’imidazole et le zinc (Im-Zn+q; q = 0,1,2) ou le triazole sans Zinc. Divers sites d'adsorption ont été examinés..Les calculs électroniques ont été effectués par les programmes GAUSSIAN et MOLPRO. Les optimisations de géométrie sur les petites structures (avec ou sans CO2) ont été réalisées avec les méthodes ab initio MP2, CCSD(T)-F12 et les bases atomiques aug-cc-pVDZ, aug-cc-pVTZ. Pour comparer les résultats, et assurer la continuité de notre travail, ces structures ont été aussi étudiées à l’aide de la DFT, en utilisant les fonctionnelles PBE, PBE0, M11 et M05-2X avec la base 6-311++G(d,p). La correction de dispersion empirique de Grimme (DFT-D3) est également incluse.Nos résultats montrent que leurs structures stables sont formées à la fois par des liaisons covalentes fortes (liaisons chimiques des ligands organiques) et des liaisons de nature plus faibles (liaisons van der waals, liaison hydrogène). Les deux types sont en compétition. Ceci nous a permis de mieux comprendre les observations expérimentales.
Mots-clés : Imdazole
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Thèse
Chimie théorique et/ou physique. Université Paris-Est, 2016. Français. 〈NNT : 2016PESC1093〉
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Soumis le : lundi 17 juillet 2017 - 14:25:05
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Rida Boulmene. Etude théorique de l'aspect microscopique de la capture et du stockage de CO2 par les zéolites : étude des clusters de Zn-Imidazole et triazole avec CO2. Chimie théorique et/ou physique. Université Paris-Est, 2016. Français. 〈NNT : 2016PESC1093〉. 〈tel-01563240〉

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