Nonlocal Coulomb Interactions and Electronic Correlations: Novel Many-Body Approaches
Interactions de Coulomb et corrélations électroniques non locales: nouvelles méthodes à N corps
Résumé
In strongly correlated materials, quantum fluctuations taking place at the level of atomic sites play a central role. These local processes are captured nonperturbatively in dynamical mean field theory (DMFT). Nonlocal mechanisms, however, are also suspected to be essential for the proper description of some of these materials, including the well-known high-temperature cuprate superconductors and the more exotic systems of atoms adsorbed on semiconducting surfaces.
In this thesis, the effect of nonlocal, potentially long-range fluctuations beyond the DMFT framework is investigated from two angles.
First, long-ranged interactions in adatom systems, computed from first principles within the constrained random-phase approximation (cRPA), are treated within the extended DMFT (EDMFT) framework and its combination with the diagrammatic GW method (GW +EDMFT). They are shown to explain some material trends observed in these compounds. In addition, thanks to the spatial and temporal information delivered by GW+EDMFT, they solve existing puzzles raised by different experimental conclusions drawn from different probes.
Second, a new approach to the Hubbard model including nonlocal correlation effects is proposed. Formally based on the local expansion of the triply-irreducible functional, this approach, dubbed TRILEX, approximates the renormalized three-leg electron-boson vertex by a local but frequency-dependent vertex computed from an impurity model with retarded density-density and spin-spin interactions. This local vertex is used to construct frequency- and momentum-dependent self-energies capturing nonlocal correlation effects. By construction, this method reconciles two theoretical pictures of cuprate superconductors, namely the spin fluctuation theory at weak interaction strengths and the doped-Mott-insulator picture at strong coupling.
This novel approach is applied to the single-band Hubbard model. It is shown to reduce to DMFT at strong coupling and high temperatures, and to fluctuation-exchange theories at weak coupling, while substantial deviations from both limits are observed at intermediate coupling. There, upon doping, antiferromagnetic spin fluctuations are observed to lead to a momentum-differentiated spectral intensity on the Fermi surface, which is reminiscent of the formation of Fermi arcs in photoemission measurements on cuprate superconductors.
These two methodological developments are intrinsically linked to algorithmic aspects which are reviewed in the last part of this work. In particular, an open-source library dedicated to massively parallel computations in the field of quantum many-body physics, TRIQS, is presented, with a focus on error estimation through the binning and jackknife methods. The hybridization-expansion continuous-time quantum Monte-Carlo algorithm in the segment picture -- central to the TRILEX method -- and its state-of-the-art implementation are explained. Finally, as a further illustration, a new lightweight method relying on this algorithm and designed for realistic systems, the combined screened-exchange and dynamical DMFT method (SEx+DDMFT), is presented together with an application to the BaCo2As2 compound.
Dans les matériaux à fortes corrélations électroniques, un rôle central est joué par les fluctuations quantiques à l'échelle de l'atome. Ces processus locaux sont pris en compte de façon non perturbative dans la théorie du champ moyen dynamique (DMFT). Cependant, les mécanismes non locaux sont supposés être essentiels pour décrire de façon adéquate certains de ces matériaux, dont font partie les fameux supraconducteurs à haute température critique mais aussi les moins connus systèmes d'atomes adsorbés sur surfaces semiconductrices.
Dans cette thèse, j'étudie l'effet des fluctuations non locales -- éventuellement à longue portée -- au-delà de DMFT sous deux angles.
Pour commencer, je montre que dans les systèmes d'ad-atomes, les interactions à longue portée, calculées à partir des premiers principles dans le cadre de la “constrained random phase approximation” (cRPA), et traitées par la méthode de DMFT étendue (EDMFT) et sa combinaison avec la méthode GW (GW +EDMFT), permettent d'établir une classification de certains systèmes d'ad-atomes, et aussi de résoudre, grâce aux informations tant spatiales que temporelles fournies par GW+EDMFT, des questions soulevées par des conclusions expérimentales divergentes selon les techniques expérimentales utilisées pour caractériser ces matériaux.
Ensuite, je propose une nouvelle approche pour traiter le modèle de Hubbard incluant des effets de corrélations non locales. Se fondant formellement sur l'expansion locale de la fonctionelle triplement irréductible, cette approche, baptisée TRILEX, approxime le vertex d'interaction électron-boson renormalisé par un vertex local, mais fonction de la fréquence, calculé à partir d'un modèle d'impureté avec des interactions retardées entre charges et entre spins. Ce vertex local est utilisé pour calculer des self-énergies et polarisations fonctions de la fréquence et de l'impulsion, et pouvant donc rendre compte d'effets de corrélations non locales. Par contruction, cette méthode réconcilie deux visions théoriques des supraconducteurs à haute température critique, à savoir la théorie de la fluctuation de spin en régime d'interactions faibles, et l'image de l'isolant de Mott dopé en régime d'interactions fortes.
Cette nouvelle approche est appliquée au modèle de Hubbard à une bande. Je montre qu'elle se ramène à DMFT à fort couplage et à haute température, et aux théories dites d'échange de fluctuations à bas couplage, tandis que des déviations substantielles vis-à-vis de ces deux limites sont observées à couplage intermédiaire. Dans ce régime de paramètres, sous dopage, les fluctuations antiferromagnétiques ont pour conséquence une différenciation de l'intensité spectrale sur la surface de Fermi dans l'espace des impulsions. Ceci n'est pas sans rappeler la formation d'arcs de Fermi dans les mesures de photoémission sur les matériaux cuprates supraconducteurs.
Ces deux développements méthodologiques sont intrinsèquement liés à des aspects algorithmiques qui font l'objet de la dernière partie de ce travail. En particulier, j'y présente une librairie “open-source” dédiée au calcul massivement parallèle dans le domaine du problème à N corps quantique, avec une illustration sur l'estimation d'erreurs par la méthode du “jackknife”. J'y décris également l'algorithme de Monte-Carlo quantique en temps continu avec expansion de l'hybridation dans le cas spécial d'une représentation par “segments”, indispensable à la méthode TRILEX, ainsi que son implémentation dans l'état de l'art. Enfin, à titre d'illustration, une nouvelle méthode pour décrire les systèmes réalistes et également basée sur cet algorithme, la méthode “SEx+DDMFT” (combined screened-exchanged and dynamical DMFT), est exposée ainsi que son application au composé BaCo2As2 .