Quantum optics with single-wall carbon nanotubes
Optique quantique avec des nanotubes de carbone mono-parois
Résumé
In this dissertation, we report on experimental and theoretical investigations of the optical properties of semiconducting single-wall carbon nanotubes (SWNTs). We focus on aspects and phenomena involving typically quantum effects, whose descrip¬tions require going beyond the realm of classical physics and Maxwell equations. Our most significant experimental result is the observation of photon antibunching in the photoluminescence (PL) emitted by SWNTs. Considering the particularities of our sample, in which surfactant-embedded SWNTs are deposited on a functionalized substrate, we show that the suppression of multi-photon emission events is due to localization of the excitons in nanometer-scale traps along the nanotubes. Fast and efficient exciton-exciton annihilation, a consequence of the reduced dimensionality of carbon nanotubes, is playing a determinant role in forbidding photon-pair emission. The successful reproduction of the broad and asymmetric PL lineshapes by a phy¬sical model relying on strong exciton confinement supports this picture. We calculate the PL spectrum of a quantum dot (QD) embedded in a SWNT and demonstrate that exciton coupling to the low-energy acoustic phonons of the nanotube leads to ultrafast, non-markovian pure dephasing of the optically excited state. In the spec¬tral domain, the oscillator strength is transferred from the zero-phonon line into phonon wings baring a strong asymmetry at cryogenic temperatures. We prove hereby that our PL data are direct evidences of the experimental realiza¬tion of the spin-boson model in the (sub-)ohmic regime. This is a consequence of the one-dimensionality of the phonon bath reflected in the spectral density governing the dissipation. We emphasize the qualitative differences compared to traditional QDs embedded in a three-dimensional matrix, and briefly discuss the consequences for the use of SWNT-QDs in quantum information processing. An exciting possibility opened by strong exciton-phonon coupling in carbon na-notubes is their use as mechanical resonators for laser-assisted cooling. We propose a device based on a suspended SWNT where exciton confinement is controlled by sharp tips acting as gates. The potential applied on the tips can additionally be used to induce exciton coupling to the flexural mode of the SWNT and tune its strength. Inelastic scattering of a weak red-detuned laser then permits to reduce the occupation number of the fundamental flexural mode down to the quantum ground state. In an attempt to give a unified picture for all our experimental observations, we also suggest a physical origin for the unintentional formation of SWNT-QDs in our sample. We consider the presence of a charged impurity in the surrounding of the nanotube and demonstrate that the resulting electric field effectively traps the SWNT excitons. The peculiar characteristics of the confining potential would explain most of the experimental features. Finally, we show how non-vanishing spin-orbit coupling recently measured in transport experiments allows for all-optical spin manipulation in carbon nanotubes. d We perform numerical simulations based on Bloch-equations to demonstrate that high-fidelity spin-state preparation is achievable. Coherent optical spin manipulation and possible schemes for the use of SWNT spins in quantum information processing are also discussed. Combining surprising novel experimental results with diverse theoretical and nu-merical studies, this work emphasizes on the fascinating potential of carbon nano-tubes in the study of quantum physics in materials of reduced dimensionality.
Dans cette dissertation nous présentons une étude expérimentale et théorique sur les propriétés optiques de nanotubes de carbone mono-parois (SWNTs) semi-conducteurs. Nous nous concentrons sur les aspects et phénomènes typiquement quantiques dont la description nécessite de sortir du cadre de la physique classique et des équations de Maxwell. Notre résultat experimental le plus important est l'observation du dégroupement des photons dans la photoluminescence (FL) émise par les SWNTs. Tenant compte des particularités de notre échantillon qui consiste de SWNTs enrobés dans un surfactant et déposés sur un substrat fonctionalisé, nous montrons que l'absence d'émission simultanée de plusieurs photons est dûe à la localisation des excitons dans des pièges de quelques nanomètres de long sur nanotube. L'annihilation exciton-¬exciton rapide et efficace résultant de la dimension réduite des nanotubes de carbone joue un role déterminant pour éviter l'émission de paires de photons. La fidèle reproduction des larges lignes asymétriques en FL par un model physique reposant sur le confinement des excitons supporte cette vision. Nous calculons le spectre d'une boîte quantique (QD) formée sur un SWNT et démontrons que le couplage de l'exciton avec les phonons acoustiques de faible énergie du nanotube cause un déphasage ultra-rapide et non-markovien de l'état optiquement excité. Dans le domaine spectral, la force d'oscillateur est transférée de la transition sans phonon (ZFL) vers des ailes associées aux phonons et présentant une forte asymétrie aux températures cryogéniques. Nous prouvons que nos données sont des preuves directes de la réalisation expérimentale du modèle spin-boson dans le régime (sous-)ohmique. Ceci est une conséquence de l'uni-dimensionnalité du bain de phonons se réfléchissant dans la densité spectrale gouvernant les dissipations. Nous soulignons les différences qua-litatives par rapport aux boîtes quantiques traditionnels dans une matrice à trois dimensions, et discutons brièvement les conséquences pour l'utilisation des SWNT¬QDs dans le traitement d'information quantique. Une possibilité passionnante ouverte par le fort couplage exciton-phonon dans les nanotubes de carbone est leur utilisation comme résonateurs mécaniques pour le refroidissement assisté par laser. Nous proposons un dispositif basé sur un SWNT suspendu où le confinement de l'exciton est contrôlé par de fines pointes servant de grilles. Le potentiel appliqué aux pointes peut en outre être utilisé pour induire le couplage de l'exciton au mode de flexion du SWNT et pour régler sa force. La diffusion inélastique d'un faible laser désaccordé vers le rouge permet alors de réduire le nombre d'occupation du mode fondamental de flexion jusqu'àl'état fondamental quantique. Dans une tentative de donner une image unifiée pour l'ensemble de nos obser-vations expérimentales, nous proposons aussi une origine physique à la formation de SWNT-QDs dans notre échantillon. Nous considérons la présence d'une impureté h chargée dans les environs du nanotube et démontrons que le champ électrique qui en résulte piège les excitons du SWNT. Les caractéristiques particulières de ce potentiel confinant pourraient expliquer la plupart des caractéristiques expérimentales. Enfin, nous montrons comment le couplage spin-orbite non-nul récemment me-surédans des expériences de transport permet la manipulation purement optique du spin dans des nanotubes de carbone. Nous effectuons des simulations numériques basées sur les équations de Bloch pour démontrer que la préparation du spin avec haute fidélitéest réalisable. La manipulation optique cohérente du spin et de pos¬sibles utilisations du spin des nanotubes de carbone dans le traitement quantique de l'information sont également discutées. Alliant de nouveaux résultats expérimentaux surprenants et de diverses études théoriques et numériques, ce travail met l'accent sur le potentiel fascinant des nano-tubes de carbone dans l'étude de la physique quantique des matériaux de dimension réduite.
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