Irradiation effects and behaviour of fission products in zirconia and spinel
Effets d'irradiation et comportement des produits de fission dans la zircone et le spinelle
Résumé
Crystalline oxides, such as zirconia (ZrO2) and spinel (MgAl2O4), are promising inert matrices for the transmutation of plutonium and minor actinides. This work deals with the study of the physico-chemical properties of these matrices, more specifically their behaviour under irradiation and their capacity to retain fission products. Irradiations at low energy and incorporation of stable analogs of fission products (Cs, I, Xe) into yttria-stabilized zirconia and magnesium-aluminate spinel single crystals were performed by using the ion implanter IRMA (CSNSM-Orsay). Irradiations at high energy were made on several heavy ion accelerators (GANIL-Caen, ISL-Berlin, HIL-Varsovie). The damage induced by irradiation and the release of fission products were monitored by in situ Rutherford Backscattering Spectrometry experiments. Transmission electron microscopy was also used in order to determine the nature of the damage induced by irradiation. The results show that irradiation of ZrO2 and MgAl2O4 with heavy ions (~ hundred keV and ~ hundred MeV) induces a huge structural damage in crystalline matrices. Total disorder (amorphisation) is however never reached in zirconia, contrary to what is observed in the case of spinel. The results also emphasise the essential role played by the concentration of implanted species on their retention capacity. A dramatic release of fission products was observed when the concentration exceeds a threshold of a few atomic percent. Irradiation of implanted samples with medium-energy noble-gas ions leads to an enhancement of the fission product release. The exfoliation of spinel crystals implanted at high concentration of Cs ions is observed after a thermal treatment at high temperature.
Certains oxydes sous forme cristalline, plus particulièrement la zircone (ZrO2) et le spinelle (MgAl2O4), sont des matrices potentielles pour la transmutation du plutonium et des actinides mineurs. Ce travail concerne l'étude des propriétés physico-chimiques de ces matrices, avec un accent particulier sur leur comportement vis-à-vis de l'irradiation et leur capacité à confiner les produits de fission. Les irradiations à basse énergie et l'incorporation d'analogues stables de produits de fission (Cs, I, Xe) dans des monocristaux de ZrO2 (phase cubique stabilisée avec Y2O3) et MgAl2O4 ont été réalisées avec l'implanteur d'ions du CSNSM-Orsay. Les irradiations à haute énergie ont été effectuées sur divers accélérateurs d'ions lourds (GANIL-Caen, ISL-Berlin, HIL-Varsovie). Les techniques de microanalyse nucléaire (RBS et canalisation) ont été mises en œuvre in situ sur l'accélérateur ARAMIS du CSNSM-Orsay pour caractériser le désordre créé par l'irradiation, et pour étudier le relâchement des produits de fission. Des expériences complémentaires de microscopie électronique à transmission ont été réalisées afin de déterminer la nature du désordre créé. Les résultats expérimentaux indiquent que l'irradiation de ZrO2 et MgAl2O4 avec des ions lourds de quelques centaines de keV ou de quelques centaines de MeV crée un désordre structural important dans les matrices cristallines. Le désordre total (amorphisation) n'est jamais atteint dans le cas de la zircone, contrairement au spinelle. Ces résultats montrent également l'influence déterminante de la concentration en produits de fission sur leur relâchement dans les deux matériaux étudiés, avec une forte augmentation du relâchement quand la concentration excède une valeur seuil, ou en présence de défauts produits par une irradiation avec des ions de gaz rares. Une exfoliation du spinelle implanté à forte concentration d'ions Cs est observée après traitement thermique à haute température.
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