Étude du phénomène de breakaway lors de l'oxydation du zircaloy-4 sous vapeur d'eau à haute température (>800°C)

Roland Zino (1, 2, 3, 4) , Raphaël Chosson (3, 4) , Maelig Ollivier (1, 2) , Xavier Haller (3, 4) , Florent Bourlier (3, 4) , Eric Serris (1, 2)

1 PTSI-ENSMSE - Département Procédés de Transformations des Solides et Instrumentation
2 LGF-ENSMSE - Laboratoire Georges Friedel
3 FRAMATOME
4 BU Fuel

Les alliages de zirconium sont utilisés comme matériaux de structure des crayons de combustible nucléaire pour les centrales nucléaires à eau légère en raison de leurs propriétés neutroniques, mécaniques satisfaisantes et de leur résistance à la corrosion. En conditions nominales de fonctionnement (environ 150 bar et 350°C), les tubes en alliage de zirconium sont sujets à une oxydation maîtrisée en présence d’eau pressurisée, servant de caloporteur. La démonstration de la sûreté des réacteurs nucléaires intègre l’étude des scénarios accidentels hypothétiques, tels que l’Accident de Perte de Réfrigérant Primaire (APRP). Dans ce scénario, une brèche dans le circuit primaire du réacteur peut conduire les crayons de combustible à être oxydés en milieu de vapeur d’eau à haute température (jusqu’à 1200°C). Il a été démontré [1]–[3] que dans l’intervalle de température [900-1050°C] et après un certain temps d’oxydation sous vapeur d’eau, le phénomène de breakaway peut apparaître. Il se manifeste par une accélération de la cinétique d’oxydation, par la perte du caractère protecteur de la couche d’oxyde et par l’absorption d’hydrogène du matériau. Un tel phénomène implique donc une détérioration des propriétés mécaniques de la gaine et menace son intégrité pendant et après le transitoire accidentel. Les mécanismes fondamentaux à l’origine du breakaway sont encore mal connus. Dans ce cadre, ce travail de thèse a pour objectif de caractériser les conditions d’apparitions du breakaway et d’améliorer la compréhension des mécanismes physiques sous-jacents. Pour ce faire, des essais d’oxydation sur des échantillons de Zy-4 en thermobalance symétrique ont permis d’étudier l’influence de la température, de la pression partielle de vapeur d’eau et du temps sur l’occurrence du breakaway. La couche d’oxyde formée a été caractérisée par des observations en microscopie optique et des analyses en DRX in-situ pour suivre l’évolution des phases de la zircone durant l’oxydation.

Mots clés: Zircaloy-4; <i>breakaway</i>; corrosion haute température; thermogravimétrie

Domaines: Génie des procédés

Roland Zino, Raphaël Chosson, Maelig Ollivier, Xavier Haller, Florent Bourlier, et al.. Étude du phénomène de breakaway lors de l'oxydation du zircaloy-4 sous vapeur d'eau à haute température (>800°C). JECH50 - 50^èmes Journées d’Etude sur la Cinétique Hétérogène, Centre SPIN - Sciences des Processus Industriels et Naturels; Laboratoire Georges Friedel (UMR Mines Saint-Étienne / CNRS 5307), Mar 2019, Saint-Étienne, France. ⟨hal-02183305⟩