%0 Thesis
%T Fracture, Surface, and Structure of Silicate Glasses: Insights from Atomistic Computer Simulations
%T Fracture, surface et structure des verres en silicate: aperçu des simulations informatiques atomistiques
%+ Laboratoire Charles Coulomb (L2C)
%A Zhang, Zhen
%I Universite de Montpellier
%I Laboratoire Charles Coulomb
%Y Simona Ispas, Walter Kob
%8 2020-05-13
%D 2020
%K Oxide glasses
%K silica
%K sodium silicate
%K deformation
%K fracture
%K surface
%K atomistic computer simulations
%K molecular dynamics
%K first-principle calculations
%K chemical bonding
%K structural order
%K Verres d’oxydes
%K silice
%K silicate de sodium
%K déformation
%K fracture
%K surface
%K simulations atomistiques
%K dynamique moléculaire
%K calculs premiers principes
%K liaison chimique
%K ordre structurel
%Z Physics [physics]
%Z Physics [physics]/Condensed Matter [cond-mat]
%Z Physics [physics]/Condensed Matter [cond-mat]/Disordered Systems and Neural Networks [cond-mat.dis-nn]
%Z Physics [physics]/Condensed Matter [cond-mat]/Statistical Mechanics [cond-mat.stat-mech]Theses
%X Understanding the structure and mechanical behavior of materials on the microscopicscales is crucial for the design of products with desired properties. This thesis fo-cuses on obtaining microscopic insights into the properties, notably fracture, of oxideglasses which are among the most widely used materials in the world. To this end,we use state-of-the-art atomistic simulation techniques to investigate silica and sodiumsilicates, i.e., the prototypical compositions for many oxide glasses. Using large-scalemolecular dynamics simulations, the dynamic fracture of the glasses is studied in depth.We show that the mechanical properties of the glasses are considerably more sensitiveto the used interaction potential and simulation protocol than the structural properties.Fracture of silica glass is found to be pure bond rupturing at the crack tip, whereasfracture of Na-rich glasses is accompanied by the growth and coalescence of cavities.We also reveal that the nonaffine atomic displacement is the microscopic reason forthe compostion-induced transition behavior in the stiffness of these glasses. It is foundthat the surfaces generated by the fracture are considerably rougher than the melt-formed surfaces and exhibit logarithmic-scaling at the nanoscale (≤ 10 nm). By usingfirst-principles simulations, the vibrational and electronic signatures of some structuralunits that are abundant on the glass surface are identified. In addition, the ionicityand strength of various types of bonds are inferred from these simulations. Finally, weintroduce a novel method to characterize the structure in liquids and glasses. Our anal-ysis shows that these systems have a three-dimensional structure that is surprisinglyordered.
%X La compréhension de la structure et du comportement mécanique des matériaux àl’échelle microscopique est cruciale pour la conception de nouveaux produits aux pro-priétés spécifiques. Cette thèse vise à obtenir des informations microscopiques sur lespropriétés, notamment celles de la fracture, des verres d’oxydes qui sont parmi lesmatériaux les plus utilisés au monde. À cette fin, nous utilisons des techniques desimulation atomistique de pointe pour étudier la silice et des silicates de sodium, c’est-à-dire les compositions représentatives pour de nombreux verres d’oxydes. À l’aide desimulations de dynamique moléculaire à grande échelle, la fracture dynamique des ver-res est étudiée de manière approfondie. Nous montrons que les propriétés mécaniquesdes verres sont considérablement plus sensibles au potentiel d’interaction et au pro-tocole de simulation utilisés qu’à leurs propriétés structurelles. La fracture du verrede silice est due aux ruptures de liaisons en pointe de fissure, tandis que la fracturedes verres riches en Na s’accompagne d’une croissance et d’une coalescence des cavités.Nous montrons également que l’origine microscopique du comportement transitoireprésenté par la rigidité des verres en fonction de leur composition se trouve dans ledéplacements atomiques non affines des atomes constituants. On constate que lessurfaces générées suite à la fracture sont considérablement plus rugueuses que les sur-faces formées par fusion et présentent un comportement en loi logarithmique à l’échellenanométrique (≤ 10 nm). En utilisant des simulations premiers principes, les signa-tures vibrationnelles et électroniques de certaines unités structurales, abondantes surla surface du verre, sont identifiées. De plus, l’ionicité et la force de divers types de li-aisons sont extraites à partir de ces simulations. Enfin, nous introduisons une méthodenouvelle pour caractériser la structure des liquides et des verres. Notre analyse montreque ces systèmes ont une structure tridimensionnelle étonnamment ordonnée.
%G English
%2 https://hal.science/tel-02902601/document
%2 https://hal.science/tel-02902601/file/thesis-zhang.pdf
%L tel-02902601
%U https://hal.science/tel-02902601
%~ CNRS
%~ L2C
%~ MIPS
%~ UNIV-MONTPELLIER
%~ UM-2015-2021