Fracture, Surface, and Structure of Silicate Glasses: Insights from Atomistic Computer Simulations
Fracture, surface et structure des verres en silicate: aperçu des simulations informatiques atomistiques
Résumé
Understanding the structure and mechanical behavior of materials on the microscopic
scales is crucial for the design of products with desired properties. This thesis fo-
cuses on obtaining microscopic insights into the properties, notably fracture, of oxide
glasses which are among the most widely used materials in the world. To this end,
we use state-of-the-art atomistic simulation techniques to investigate silica and sodium
silicates, i.e., the prototypical compositions for many oxide glasses. Using large-scale
molecular dynamics simulations, the dynamic fracture of the glasses is studied in depth.
We show that the mechanical properties of the glasses are considerably more sensitive
to the used interaction potential and simulation protocol than the structural properties.
Fracture of silica glass is found to be pure bond rupturing at the crack tip, whereas
fracture of Na-rich glasses is accompanied by the growth and coalescence of cavities.
We also reveal that the nonaffine atomic displacement is the microscopic reason for
the compostion-induced transition behavior in the stiffness of these glasses. It is found
that the surfaces generated by the fracture are considerably rougher than the melt-
formed surfaces and exhibit logarithmic-scaling at the nanoscale (≤ 10 nm). By using
first-principles simulations, the vibrational and electronic signatures of some structural
units that are abundant on the glass surface are identified. In addition, the ionicity
and strength of various types of bonds are inferred from these simulations. Finally, we
introduce a novel method to characterize the structure in liquids and glasses. Our anal-
ysis shows that these systems have a three-dimensional structure that is surprisingly
ordered.
La compréhension de la structure et du comportement mécanique des matériaux à
l’échelle microscopique est cruciale pour la conception de nouveaux produits aux pro-
priétés spécifiques. Cette thèse vise à obtenir des informations microscopiques sur les
propriétés, notamment celles de la fracture, des verres d’oxydes qui sont parmi les
matériaux les plus utilisés au monde. À cette fin, nous utilisons des techniques de
simulation atomistique de pointe pour étudier la silice et des silicates de sodium, c’est-
à-dire les compositions représentatives pour de nombreux verres d’oxydes. À l’aide de
simulations de dynamique moléculaire à grande échelle, la fracture dynamique des ver-
res est étudiée de manière approfondie. Nous montrons que les propriétés mécaniques
des verres sont considérablement plus sensibles au potentiel d’interaction et au pro-
tocole de simulation utilisés qu’à leurs propriétés structurelles. La fracture du verre
de silice est due aux ruptures de liaisons en pointe de fissure, tandis que la fracture
des verres riches en Na s’accompagne d’une croissance et d’une coalescence des cavités.
Nous montrons également que l’origine microscopique du comportement transitoire
présenté par la rigidité des verres en fonction de leur composition se trouve dans le
déplacements atomiques non affines des atomes constituants. On constate que les
surfaces générées suite à la fracture sont considérablement plus rugueuses que les sur-
faces formées par fusion et présentent un comportement en loi logarithmique à l’échelle
nanométrique (≤ 10 nm). En utilisant des simulations premiers principes, les signa-
tures vibrationnelles et électroniques de certaines unités structurales, abondantes sur
la surface du verre, sont identifiées. De plus, l’ionicité et la force de divers types de li-
aisons sont extraites à partir de ces simulations. Enfin, nous introduisons une méthode
nouvelle pour caractériser la structure des liquides et des verres. Notre analyse montre
que ces systèmes ont une structure tridimensionnelle étonnamment ordonnée.
Origine : Fichiers produits par l'(les) auteur(s)
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